Study of radioactive strontium capture by crown ether on a solid support in acidic medium level activity effluents

Abstract

IRE, National Institute for Radioelements, has developed a chemical production process that enables the extraction of three radionuclides: Mo-99, I-131 and Xe-133. This production generates acidic medium-level nuclear waste (acid MLW). This waste is characterised by sodium, aluminium and nitric acid concentrations of 1.25M, 0.5M and 1M respectively and long half-life radioactive contaminants such as Cs-137 (30.1 years) and Sr-90 (29. 1 years) at concentrations of 1e-5M and 1e-6M. An internal project at the IRE comprises being able to isolate Cs-137 and Sr-90 from the acidic MLW on site to improve the safety of the effluents and to reduce their transfer cost. This master’s thesis presents a systematic evaluation of two commercially available strontium-specific extraction resins based on crown ether: SR and TK-100 resins from Triskem Inter-national. A protocol consisting in passing through a resin column a solution of physico-chemical composition equivalent to MLW with an injection of a radioactive tracer (Sr-85) is set up. The effluent at the exit of the column is split in 20mL vials and analysed by γ-ray spectrometry to establish from the residual activity in radioactive strontium, the breakthrough curve. It was shown experimentally that increasing the concentration of nitric acid, decreasing the flow rate, and decreasing sodium ions will increase the capture efficiency. In addition, a modelling stage using the Thomas model will enable results to be extrapolated to get the resin mass required to treat a 2700L tank. Finally, a pre-study on the possibility of regenerating SR resin was carried out, showing its effectiveness on three successive captures. The method was shown not to be fit-for-purpose. The strontium capture study by SR and TK-100 resins in the dynamic pathway will have to be the subject of new studies to demonstrate their effectiveness.

IRE, Institut des Radioéléments, a développé un procédé chimique de production permettant d’extraire trois radionucléides : Mo-99, I-131 and Xe-133. Cette production génère des déchets nucléaires acides de moyenne activité (MLW acides). Ces déchets sont caractérisés par des concentrations en sodium, aluminium et acide nitrique de 1.25M, 0.5M et 1M respectivement et de contaminants radioactifs de long temps de demi-vie tel que Cs-137 (30.1 ans) et Sr-90 (29.1 ans) a des concentrations de 1e-5M et 1e-6M. Un projet interne à l’IRE consiste sur site à pouvoir isoler Cs-137 et Sr-90 des MLW acides afin d’améliorer la sécurité des effluents et réduire leur coût de transfert. Ce travail présente une évaluation systématique de deux résines d’extraction spécifique au strontium, disponible dans le commerce, basées sur un éther couronne : les résines SR et TK-100 de chez Triskem Internationnal. Un protocole consistant à faire passer au travers d’une colonne de résine une solution de composition physico-chimique équivalente au MLW avec une injection d’un tracer radioactif (Sr-85) est mis en place. Les effluents en sortie de la colonne sont fractionnés dans des vials de 20mL et analysées par γ-spectrométrie afin d’établir à partir de l’activité résiduelle en strontium radioactif, la courbe de percée. Il sera montré expérimentalement que l’augmentation de la concentration en acide nitrique, la diminution du débit, la diminution en ions sodium permettront d’augmenter l’efficacité du captage. De plus, une étape de modélisation par application du modèle de Thomas permettra d’extrapoler les résultats afin d’obtenir la masse de résine nécessaire au traitement d’une cuve de 2700L. Enfin, une pré-étude sur la possibilité de régénération de la résine SR est menée montrant son efficacité sur trois captages successifs. La méthode s’est avérée non adapté au captage du strontium dans les conditions opératoires. L’étude du captage du strontium par les résines SR et TK-100 en voie dynamique devront être sujet à de nouvelles études afin de démontrer leur efficacité.