Numerical Study of the Morphological Instability of Metallic Nanowires

Abstract

Les réseaux de nanofils métalliques suscitent un intérêt croissant en tant que matériaux transparents conducteurs (TCMs) pour les applications en électronique et en optoélectronique. Toutefois, leur stabilité thermique reste un enjeu majeur en raison de l’instabilité morphologique qui conduit à la fragmentation des nanofils à haute température. L’objectif de ce mémoire est d’analyser et de caractériser la dynamique de fragmentation des nanofils métalliques soumise à une évolution de surface, afin de proposer des pistes d’optimisation pour la stabilité des réseaux de nanofils. Pour cela, un modèle `\textit{phase-field}', basé sur l’équation de Cahn–Hilliard, est développé et validé.

Après avoir posé un cadre théorique et numérique, le modèle phase-field est implémenté à l’aide d’un schéma spectral de Fourier semi-implicite couplé à un `\textit{diffuse filtering scheme}', dans l'objectif d'obtenir une meilleure stabilité face aux oscillations numériques et aux instabilités associées. Une étude paramétrique approfondie est menée sur des nanofils en suspension libre, dans deux configurations : un nanofil isolé et une jonction de nanofils. Des lois en puissance reliant le temps de fragmentation $t_b$ et la longueur d’onde $\lambda$ de l’instabilité aux propriétés géométriques des configurations sont systématiquement établies. Les résultats confirment une loi de type $t_b \propto R^4$ et une longueur d’onde critique $\lambda \geq \lambda_c$ pour les nanofils de longueur finie, en accord avec les prédictions de Nichols et Mullins. De plus, l’influence de la morphologie initiale est étudiée en comparant la section circulaire idéalisée à une représentation plus réaliste des nanofils d’argent, à savoir une section pentagonale. Les résultats révèlent une dynamique de fragmentation accélérée en raison de la forte courbure aux sommets, soulignant l’importance d’intégrer des géométries réalistes dans les modèles `\textit{phase-field}'.

Le modèle est ensuite étendu à l’aide de la Smoothed Boundary Method (SBM) pour simuler des nanofils déposés sur substrat. Les résultats montrent un ralentissement cohérent de la dynamique d’instabilité, dû à la restriction des modes de perturbation, conformément aux prédictions de McCallum \textit{et al.}~Les lois en puissance observées dans le cas suspendu sont conservées, attestant de la robustesse de l’approche phase-field.

Enfin, le travail se conclut par des perspectives d’extension du modèle pour intégrer l’anisotropie à l’échelle des grains, le couplage électro-thermo-mécanique, ainsi que l’adaptativité du maillage. Ces améliorations visent à renforcer les capacités prédictives de la modélisation par phase-field dans une variétés d'applications réelles de nanofils.

Metallic nanowire networks are increasingly investigated as potential transparent conductive materials (TCMs) in electronic and optoelectronic applications. However, their thermal stability remains a major challenge due to the morphological instability that leads to nanowire breakup at elevated temperatures. The aim of this thesis is to analyze and characterize the breakup dynamics of metallic nanowires under surface-driven evolution, in order to provide insights into the optimization of nanowire networks. To this end, a diffuse-interface phase-field model based on the Cahn–Hilliard equation is developed and validated.

Following a detailed theoretical and numerical foundation, the phase-field model is implemented with a semi-implicit Fourier spectral scheme and a diffuse filtering scheme, to provide a more stable scheme to numerical oscillations and subsequent instabilities. An in-depth parametric study of free-standing nanowires in two configurations, single wires and junctions, is performed. Scaling laws for breakup time $t_b$ and instability wavelength $\lambda$ are systematically derived as functions of the configuration geometrical properties. Results confirm a $t_b \propto R^4$ scaling and instability wavelengths $\lambda \geq \lambda_c$ for finite-length nanowires, consistent with the predictions of Nichols and Mullins. Additionally, the influence of the initial morphology is investigated, comparing the idealized circular cross-section to a closer representation of the real structure of silver nanowires, namely a pentagonal cross-section. The results show faster breakup dynamics due to the high curvature at the corners of the pentagonal cross-section, revealing the importance of considering realistic geometries in phase-field modeling.

The phase-field model is extended using the Smoothed Boundary Method (SBM) to simulate substrate-supported nanowires. The results demonstrate a consistent slowdown in the instability dynamics due to the restriction of perturbation modes, as predicted by McCallum \textit{et al.}~. Scaling laws from the free-standing case are preserved, confirming the robustness of the phase-field approach.

Finally, the work concludes by proposing future extensions to account for grain-level anisotropy, electro-thermo-mechanical coupling, and mesh adaptivity. These improvements aim to enhance the predictive capabilities of phase-field modeling in a diversity of real-world nanowire applications.